vestifmИзвестия Национальной академии наук Беларуси. Серия физико-математических наукProceedings of the National Academy of Sciences of Belarus. Physics and Mathematics Series1561-24302524-2415The Republican Unitary Enterprise Publishing House "Belaruskaya Navuka"10.29235/1561-2430-2018-54-2-229-233vestifm-320Research ArticleФИЗИКАPHYSICSПОЛУЧЕНИЕ И РЕНТГЕНОГРАФИЧЕСКИЕ ИССЛЕДОВАНИЯ ТВЕРДЫХ РАСТВОРОВ Cu2CdSn(SxSe1–x)4SYNTHESIS AND X-RAY INVESTIGATION OF Cu2CdSn(SxSe1–x)4 SOLID SOLUTIONSШелегА. У.ShelegA. U.

Шелег Александр Устинович – доктор физико-математических наук, профессор, главный научный сотрудник.

ул. П. Бровки, 19, 220072, г. Минск.

Alexander U. Sheleg – D. Sc. (Physics and Mathe matics), Professor, Chief Researcher.

19, P. Brovka Str., 220072, Minsk.

sheleg@physics.byГременокВ. Ф.GremenokV. F.

Гременок Валерий Феликсович – доктор физико- математических наук, заведующий лабораторией фи- зики полупроводников.

ул. П. Бровки, 19, 220072, г. Минск.

Valery F. Gremenok – D. Sc. (Physics and Mathematics), Head of the Laboratory of Semiconductors Physics.

19, P. Brovka Str., 220072, Minsk.

gremenok@physics.byСередаА. С.SeredaA. S.

Середа Александр Сергеевич – магистр, ассистент кафедры проектирования информационно-компьютерных систем.

ул. П. Бровки 6, 220013, г. Минск.

Alexander S. Sereda – Master of Technical Sciences, Assistant of Information and Computer-Aided Systems Design Department.

6, P. Brovka Str., 220072, Minsk.

sereda@bsuir.byhttps://orcid.org/0000-0003-1451-4988ГуртовойВ. В.HurtavyV. G.

Гуртовой Виталий Геннадьевич – научный сотрудник.

ул. П. Бровки, 19, 220072, г. Минск.

Vitali G. Hurtavy – Researcher.

19, P. Brovka Str., 220072, Minsk.

hurtavy@physics.byЧумакВ. А.ChumakV. A.

Чумак Виталий Александрович – младший научный сотрудник.

ул. П. Бровки, 19, 220072, г. Минск.

Vitaly A. Chumak – Junior Researcher.

19, P. Brovka Str., 220072, Minsk.

chumak@physics.byЦырельчукИ. Н.TsyrelchukI. N.

Цырельчук Игорь Николаевич – кандидат технических наук, доцент, декан факультета инновационного непрерывного образования.

ул. П. Бровки 6, 220013, г. Минск.

Igor N. Tsyrelchuk – Ph. D. (Physics and Ma thematics), Associate Professor, Dean of the Faculty of Innovative Lifelong Learning.

6, P. Brovka Str., 220072, Minsk.

tsyrelchuk@bsuir.byНаучно-практический центр Национальной академии наук Беларуси по материаловедению.Scientific-Practical Materials Research Center of the National Academy of Scien ces of Belarus.Научно-практический центр Национальной академии наук Беларуси по материаловедению; Белорусский государственный университет информатики и радиоэлектроники.Belarusian State University of Informatics and Radioelectronics .Белорусский государственный университет информатики и радиоэлектроники.Belarusian State University of Infor ma tics and Radioelectronics .201801072018542229233Copyright © Шелег А.У., Гременок В.Ф., Середа А.С., Гуртовой В.В., Чумак В.А., Цырельчук И.Н., 20182018Шелег А.У., Гременок В.Ф., Середа А.С., Гуртовой В.В., Чумак В.А., Цырельчук И.Н.Sheleg A.U., Gremenok V.F., Sereda A.S., Hurtavy V.G., Chumak V.A., Tsyrelchuk I.N.Данная работа распространяется под лицензией Creative Commons Attribution 4.0.This work is licensed under a Creative Commons Attribution 4.0 License.https://vestifm.belnauka.by/jour/article/view/320

Методом однотемпературного синтеза из элементарных компонентов синтезированы четверные полупроводниковые соединения Cu2CdSnS4, Cu2CdSnSe4 и твердые растворы Cu2CdSn(SxSe1–x)4. Рентгенографическим методом показано, что полученные поликристаллические образцы являются однофазными. Из дифракционных спектров полнопрофильным анализом по методу Ритвельда с использованием программного пакета Fullprof опре- делены параметры элементарной ячейки синтезированных соединений и твердых растворов Cu2CdSn(SxSe1–x)4. Установлено, что с ростом концентрации серы параметры элементарной ячейки плавно уменьшаются по линейному закону в соответствии с правилом Вегарда, что свидетельствует об образовании в системе Cu2CdSn(SxSe1–x)4 непрерывного ряда твердых растворов в области 0 ≤ x ≤ 1. Рассчитан параметр тетрагональных искажений кристаллической решетки исследованных соединений h. Значения h близки к единице для всех изученных составов, что свидетельствует о малых искажениях кристаллической решетки полученных образцов.

The quaternary semiconductors Cu2CdSnS4, Cu2CdSnSe4 and Cu2CdSn(SxSe1–x)4 solid solutions were synthesized by the one-temperature method from the elementary components. The X-ray diffraction method showed that the obtained polycrystalline samples are single-phased. The unit cell parameters of the synthesized compounds and Cu2CdSn(SxSe1–x)4 solid solutions were determined from diffraction spectra by the full-profile analysis using the Rietveld method with the Fullprof software package. It has been established that with an increase in sulfur concentration, the unit cell parameters decrease smoothly linearly in accordance with the Vegard rule, which indicates the formation of a continuous series of solid solutions in the Cu2CdSn(SxSe1–x)4 system within the range 0 ≤ x ≤ 1. The parameter of crystal lattice tetragonal distortions h of the investigated compounds is calculated. The h values are close to 1 for all the compositions studied, which indicates a small crystal lattice distortion of the obtained samples.

четверные полупроводникипараметры элементарной ячейкирентгенографические исследованиятвердые растворытетрагональные искаженияquaternary semiconductorscell parametersX-ray investigationssolid solutionstetragonal distortionsReferencesThermoelectric properties of tetrahedrally bonded wide-gap stannite compounds Cu2ZnSn1–xInxSe4 / X. Y. Shi [et al.] // Appl. Phys. Lett. – 2009. – Vol. 94, № 12. – P. 122103. https://doi.org/10.1063/1.3103604Shi X. Y., Huang F. Q., Liu M. L., Chen L. D. Thermoelectric properties of tetrahedrally bonded wide-gap stannite compounds Cu2ZnSn1–xInxSe4. Applied Physics Letters, 2009, vol. 94, no. 12, pp. 122103. https://doi.org/10.1063/1.3103604Cu2ZnGeSe4 Nanocrystals: Synthesis and Thermoelectric Properties / M. Ibáñez [et al.] // J. Am. Chem. Soc. – 2012. – Vol. 134, № 9. – P. 4060–4063. https://doi.org/10.1021/ja211952zIbáñez M., Zamani R., LaLonde A., Cadavid D., Li W., Shavel A., Arbiol J., Morante J. R., Gorsse S., Snyder G. J., Cabot A. Cu2ZnGeSe4 Nanocrystals: Synthesis and Thermoelectric Properties. Journal of the American Chemical Society, 2012, vol. 134, no. 9, pp. 4060–4063. https://doi.org/10.1021/ja211952zBeyond 11% Efficiency: Characteristics of State-of-the-Art Cu2ZnSn(S,Se)4 Solar Cells / T. K. Todorov [et al.] // Adv. Energy Mater. – 2013. – Vol. 3, № 1. – P. 34–38. https://doi.org/10.1002/aenm.201200348Todorov T. K., Tang J., Bag S., Gunawan O., Gokmen T., Zhu Y., Mitzi D. B. Beyond 11% Efficiency: Characteristics of State-of-the-Art Cu2ZnSn(S,Se)4 Solar Cells. Advanced Energy Materials, 2013, vol. 3, no. 1, pp. 34–38. https://doi.org/10.1002/aenm.201200348The role of structural properties on deep defect states in Cu2ZnSnS4 studied by photoluminescence spectroscopy / M. Grossberg [et al.] // Appl. Phys. Lett. – 2012. – Vol. 101, № 10. – P. 102102–102102-4. https://doi.org/10.1063/1.4750249Grossberg M., Krustok J., Raudoja J., Raadik T. The role of structural properties on deep defect states in Cu2ZnSnS4 studied by photoluminescence spectroscopy. Applied Physics Letters, 2012, vol. 101, no. 10, pp. 102102–102102-4. https://doi.org/10.1063/1.4750249Spectroscopic ellipsometry study of Cu2ZnGeSe4 and Cu2ZnSiSe4 poly-crystals / M. León [et al.] // Mat. Chem. Physi. – 2013. – Vol. 141, № 1. – P. 58–62. https://doi.org/10.1016/j.matchemphys.2013.04.024León M., Levcenko S., Serna R., Nateprov A., Gurieva G., Merino J. M., Schorr S., Arushanov E. Spectroscopic ellipsometry study of Cu2ZnGeSe4 and Cu2ZnSiSe4 poly-crystals. Materials Chemistry and Physics, 2013, vol. 141, no. 1, pp. 58–62. https://doi.org/10.1016/j.matchemphys.2013.04.024Thermoelectric properties of indium doped Cu2CdSnSe4 / R. Chetty, A. Bali, R.C. Mallik // Intermetallics. – 2016. – Vol. 72. – P. 17–24. https://doi.org/10.1016/j.intermet.2016.01.004Chetty R., Bali A., Mallik R. C. Thermoelectric properties of indium doped Cu2CdSnSe4. Intermetallics, 2016, vol. 72, pp. 17–24. https://doi.org/10.1016/j.intermet.2016.01.004Кристаллографические и оптические характеристики тонких пленок твердых растворов Cu2ZnSn(SxSe1–x)4 / А. У. Шелег [и др.] // Журн. приклад. спектроскопии. – 2014. – Т. 81, № 5. – С. 704–709.Sheleg A. U., Hurtavy V. G., Mudryi A. V., Zhivulko V. D., Valakh M. Ya., Yuhimchuk V. A., Babichuk I. S., Xie H., Saucedo E. Crystallographic and Optical Characteristics of Thin Films of Cu2ZnSn(SxSe1–x)4 Solid Solutions. Journal of Applied Spectroscopy, 2014, vol. 81, no. 5, pp. 776–781. https://doi.org/10.1134/s1063774515040203Получение и рентгенографические исследования твердых растворов Cu2ZnSn(SxSe1–x)4 / А. У. Шелег, В. Г. Гуртовой, В. А. Чумак // Кристаллография. – 2015. – Т. 60, № 5. – С. 826–830. https://doi.org/10.7868/s0023476115040207Sheleg A. U., Hurtavy V. G., Chumak V. A. Synthesis and X-ray diffraction study of Cu2ZnSn(SxSe1–x)4 solid solutions. Crystallography Reports, 2015, vol. 60, no. 5, pp. 758–762. https://doi.org/10.1134/s1063774515040203Device Characteristics of CZTSSe Thin‐Film Solar Cells with 12.6% Efficiency / W. Wang [et al.] // Adv. Energy Mater. – 2014. — Vol. 4, № 7. – P. 36–45. https://doi.org/10.1002/aenm.201301465Wang W., Winkler M. T., Gunawan O., Gokmen T., Todorov T. K., Zhu Y., Mitzi D. B. Device Characteristics of CZTSSe Thin‐Film Solar Cells with 12.6% Efficiency. Advanced Energy Materials, 2014. vol. 4, no. 7, pp. 36–45. https://doi.org/10.1002/aenm.201301465Thermal analysis and synthesis from the melts of Cu-based quaternary compounds Cu–III–IV–VI4 and Cu2–II–IV–VI4 (II=Zn, Cd; III=Ga, In; IV=Ge, Sn; VI=Se) / H. Matsushita [et al.] // J. Crystal Growth. – 2000. – Vol. 208, № 1/4. – P. 416–422. https://doi.org/10.1016/s0022-0248(99)00468-6Matsushita H., Maeda T., Katsui A., Takizawa T. Thermal analysis and synthesis from the melts of Cu-based quaternary compounds Cu–III–IV–VI4 and Cu2–II–IV–VI4 (II=Zn, Cd; III=Ga, In; IV=Ge, Sn; VI=Se). Journal of Crystal Growth, 2000, vol. 208, no. 1–4, pp. 416–422. https://doi.org/10.1016/s0022-0248(99)00468-6Modification of the optoelectronic properties of Cu2CdSnS4 through low-temperature annealing / M. Pilvet [et al.] // J. Alloys and Compd. – 2017. – Vol. 723. – P. 820–825. https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2017.06.307Pilvet M., Kauk-Kuusik M., Grossberg M., Raadik T., Mikli V., Traksmaa R., Raudoja J., Timmo K., Krustok J. Modification of the optoelectronic properties of Cu2CdSnS4 through low-temperature annealing. Journal of Alloys and Compounds, 2017. vol. 723, pp. 820–825. https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2017.06.307Rodríguez-Carvajal, J. Recent developments of the program FULLPROF / J. Rodríguez-Carvajal // Commission on powder diffraction (IUCr). Newsletter. – 2001. – Vol. 26. – P. 12–19.Rodríguez-Carvajal J. Recent developments of the program FULLPROF. Commission on powder diffraction (IUCr). Newsletter, 2001, vol. 26, pp. 12–19.Siebentritt, S. Kesterites – a challenging material for solar cells / S. Siebentritt, S. Schorr // Progress in Photovoltaics: Research and Applications. – 2012. – Vol. 20, № 5. – P. 512–519. https://doi.org/10.1002/pip.2156Siebentritt S., Schorr S. Kesterites – a challenging material for solar cells. Progress in Photovoltaics: Research and Applications, 2012, vol. 20, no. 5, pp. 512–519. https://doi.org/10.1002/pip.2156Structural properties and quasiparticle band structures of Cu-based quaternary semiconductors for photovoltaic applications / Y. Zhang [et al.] // J. Appl. Phys. – 2012. – Vol. 111, № 6. – P. 063709-1–063709-6. https://doi.org/10.1063/1.3696964Zhang Y., Sun X., Zhang P., Yuan X., Huang F., Zhang W. Structural properties and quasiparticle band structures of Cu-based quaternary semiconductors for photovoltaic applications. Journal of Applied Physics, 2012, vol. 111, no. 6, pp. 063709-1–063709-6. https://doi.org/10.1063/1.3696964

The authors declare that there are no conflicts of interest present.